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為了解決這一難題，天津理工大學(xué)陳金東副研究員和葉寧教授在Science Advances期刊發(fā)表了題目為“Achieving strong optical nonlinearity and wide bandgap of pnictides via ionic motif–driven directed assembly of covalent groups”的研究論文，第一作者為博士研究生高利華。該團隊提出了新的磷屬非線性光學(xué)晶體設(shè)計策略—構(gòu)筑非對稱離子基元驅(qū)動共價基團定向排列，利用非對稱離子基元驅(qū)動共價基團定向以及剛?cè)狁詈想p策略，成功設(shè)計并合成了四種新的非中心對稱的磷化物：[Sr₄Br]₂[M^II₃Si₂₅P₄₀]（M^II = Mg, Cd）和[Ba₃Br][M^IIISi₁₀P₁₆]（M^III = Ga, In）。這些材料表現(xiàn)出優(yōu)異的非線性光學(xué)性能，倍頻強度為傳統(tǒng)紅外非線性晶體的5.2至7.5倍，光學(xué)帶隙為1.81至1.90電子伏特，雙折射值為0.030至0.051，紅外透過可到9微米。

此外，非中心對稱結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)機制研究表明具有類金剛石靜電力場的（Sr4Br）和（Ba4Br）非對稱離子基元有效打破了反演對稱性，實現(xiàn)了共價四面體基團的同向排列。此外，具有較大基團柔度的第二共價構(gòu)建單元（M^II/IIIP₄四面體）可以顯著調(diào)節(jié)非線性光學(xué)性質(zhì)和雙折射率，為調(diào)節(jié)關(guān)鍵參數(shù)提供了更廣闊的空間。本研究為探索高性能磷屬非線性光學(xué)晶體材料開辟了新的化學(xué)空間。

1.開辟了一個新的磷屬化物的化學(xué)空間。首次報道無反演對稱性的A-M-Pn-X（A: 堿金屬，堿土金屬；M: 12,13,14族元素；Pn：P,  As；X:鹵素）相場化合物，并對其線性和非線性光學(xué)性質(zhì)進行了系統(tǒng)的研究。

2.揭示了新的非中心對稱結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)機制。在 [Sr4Br]⁷⁺和[Ba₃Br]⁵⁺離子陣列的類金剛石靜電場效應(yīng)驅(qū)動下，所有共價基團被定向組裝，排列水平高度一致。這種有利的結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了大的倍頻效應(yīng)（5.2-7.5 × AgGaS₂），適當(dāng)?shù)膸叮?.81-1.90 eV），合適的雙折射（0.030-0.051），綜合性能優(yōu)于所有A-M-Pn體系的非線性光學(xué)晶體。

3.二級共價構(gòu)建單元（M^II/IIIP₄四面體）具有獨特的鍵柔度，可以實現(xiàn)對非線性光學(xué)性質(zhì)和雙折射的精細調(diào)控，為調(diào)節(jié)材料的關(guān)鍵性質(zhì)提供了更廣闊的空間。

圖1 非中心對稱和中心對稱結(jié)構(gòu)統(tǒng)計，A-M-Pn-X物相化學(xué)空間，離子基元靜電勢示意圖

圖2 目標(biāo)磷化物晶體結(jié)構(gòu)

圖3 目標(biāo)磷化物與類金剛石結(jié)構(gòu)的對比

圖 4四面體基團排布和對應(yīng)的靜電勢圖

圖 5 光學(xué)性能和部分態(tài)密度圖

圖 6 目標(biāo)磷化物與所有已報道的A-M-Pn磷屬化物的光學(xué)性能比較。

圖 7 電子密度差以及鍵柔度-光學(xué)性質(zhì)相關(guān)性

本文設(shè)計和合成系列的非中心對稱的 A-M-Pn-X相磷化物，展現(xiàn)了這些新型無機磷化物在非線性光學(xué)材料方面的優(yōu)異表現(xiàn)。結(jié)構(gòu)機制分析揭示了具有類金剛石拓撲亞晶格和局部配位幾何的 [Sr₄Br]⁷⁺和[Ba₃Br]⁵⁺離子基元陣列驅(qū)動共價四面體基團的定向排列。此外，化學(xué)鍵分析證實，具有不同鍵柔度的二級共價構(gòu)建單元（M^II/IIIP₄四面體）可以實現(xiàn)非線性光學(xué)性質(zhì)和雙折射的精細調(diào)節(jié)。這項工作開發(fā)了一個以前未知的無機磷屬化物的研究體系，并為高效設(shè)計非中心對稱晶態(tài)材料提供了一種途徑。