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近日，天津大學新能源化工團隊應英國自然出版集團《Nature Reviews Materials》(《自然綜述：材料》)邀請，撰寫題為“基于線性關聯(lián)與反應描述符指導催化材料的理性設計”的論文，12月以封面論文形式發(fā)表。系統(tǒng)總結(jié)了線性關聯(lián)與反應描述符在金屬、氧化物和其他催化材料領域的發(fā)展與應用，提出普遍化理論描述符應用于多種催化體系的構(gòu)想。化工學院青年教師、國家“萬人計劃”青年拔尖人才趙志堅教授為第一作者。這是天津大學在《自然》及子刊第二篇以第一通訊單位發(fā)表的綜述論文。

      反應線性關聯(lián)在催化領域中無處不在，催化劑的本征特性和催化活性具有重要的關聯(lián)。通過調(diào)節(jié)催化劑的電子性質(zhì)和幾何結(jié)構(gòu)，如催化劑組分的電負性和活性位原子的普遍化配位數(shù)，科學家可以獲得滿足不同催化反應需求的催化活性，從而充分發(fā)揮催化劑“四兩撥千斤”的獨特功效。而凝練催化反應中的線性關聯(lián)，并將其轉(zhuǎn)化為直觀易得的反應描述符，可以更好地把握催化反應的本質(zhì)，有助于快速篩選和設計高效的工業(yè)催化劑。

      反應線性關聯(lián)是一把雙刃劍。它一方面讓我們理解催化背后的“真相”，另一方面又在無形中限制住了催化劑的活性與選擇性。工業(yè)中具有重要應用價值的丙烷脫氫反應就受到丙烷活化與丙烯脫附的限制，使得傳統(tǒng)的催化劑無法逃離線性關聯(lián)，催化能力受限。因此，如何打破催化反應中的這些線性關系就成為催化科學領域的瓶頸問題。鞏金龍教授課題組提出合成單原子鉑銅合金催化劑的方法，打破二元合金在丙烷脫氫中的線性“枷鎖”，同時提高催化劑的丙烯選擇性和丙烷轉(zhuǎn)化率。除此之外，向催化表面引入配體和應力等，調(diào)變反應過渡態(tài)與初末態(tài)的相對穩(wěn)定性也可以打破線性關系，實現(xiàn)催化活性與選擇性的飛躍。

      天津大學新能源化工團隊旨在解決重要工業(yè)化學反應過程中催化劑和反應器設計的關鍵科學和技術問題，目前已在二氧化碳還原、丙烷脫氫等多個體系取得重要進展。