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二維過(guò)渡金屬硫?qū)倩衔铮?/span>TMDs）由于其優(yōu)異的電學(xué)和光學(xué)性質(zhì)在納米電子和光電子器件領(lǐng)域受到了學(xué)者們的廣泛的關(guān)注。不同于具有高對(duì)稱(chēng)2H結(jié)構(gòu)的VI族TMDs材料（如MoS₂和WSe₂），VII族TMDs（如ReS₂和ReSe₂）材料具有低對(duì)稱(chēng)的1T'結(jié)構(gòu)。這種晶格結(jié)構(gòu)對(duì)稱(chēng)性的降低賦予了這類(lèi)材料獨(dú)特的二維面內(nèi)各向異性光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)，使其在場(chǎng)效應(yīng)晶體管、光電探測(cè)器和新概念器件等方面具有很大的應(yīng)用潛力。然而，因VII族TMDs材料的結(jié)構(gòu)更加復(fù)雜，其制備和性質(zhì)研究一直是二維原子晶體材料研究領(lǐng)域的難點(diǎn)。

近年來(lái)，陜西師范大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院徐華副教授課題組一直致力于低晶格對(duì)稱(chēng)二維原子晶體材料的可控合成和光電性質(zhì)研究。課題組先后發(fā)展了“低共熔體輔助外延生長(zhǎng)”和“空間限域生長(zhǎng)”等方法，實(shí)現(xiàn)了這類(lèi)材料從單體到合金的大面積可控制備。深入探究了這類(lèi)各向異性二維材料獨(dú)特的各向異性生長(zhǎng)機(jī)制和調(diào)控方法，通過(guò)構(gòu)筑這類(lèi)材料的晶體管器件揭示了其眾多優(yōu)異的電學(xué)和光電性質(zhì)。期間，課題組開(kāi)創(chuàng)了角分辨偏振拉曼光譜（ARPRS）鑒定各向異性二維材料晶格取向的新技術(shù)。圍繞該課題方向的相關(guān)成果已在Adv Mater., 2017, 29, 1705015；Adv Mater., 2016, 28, 5019-5024；Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 2366-2369；Nanoscale, 2016, 8, 18956-18962；Nano Research, 2017, 10, 2732-2742等期刊發(fā)表。

近期，徐華副教授課題組在以上研究的基礎(chǔ)上，采用兩步外延生長(zhǎng)方法首次制備出了具有多樣界面結(jié)構(gòu)和線性二色性的1T' ReS₂-ReSe₂異質(zhì)結(jié)材料，并深入探究了這種1T異質(zhì)結(jié)材料的結(jié)構(gòu)特征和性質(zhì)。相較于傳統(tǒng)的高對(duì)稱(chēng)2H結(jié)構(gòu)的VI族TMDs材料，VII族TMDs材料因其結(jié)構(gòu)低的對(duì)稱(chēng)性而有兩個(gè)不同的邊緣，所形成的1T'異質(zhì)結(jié)與2H異質(zhì)結(jié)相比更加復(fù)雜多變，因此1T' ReSe2-ReS2異質(zhì)結(jié)的可控合成面臨著極大的挑戰(zhàn)。為了克服制備1T' ReS2-ReSe2異質(zhì)結(jié)存在的易碎裂、合金化和枝狀生長(zhǎng)等問(wèn)題，作者采用兩步CVD生長(zhǎng)法對(duì)ReS₂和ReSe₂的生長(zhǎng)順序和溫度、Re前驅(qū)體的揮發(fā)速率以及H₂的量等生長(zhǎng)參數(shù)進(jìn)行了精確的調(diào)控，最終實(shí)現(xiàn)了高質(zhì)量1T' ReSe2-ReS2異質(zhì)結(jié)的可控制備。如圖1所示，光學(xué)、掃描電鏡以及原子力顯微鏡表征結(jié)果顯示所合成的異質(zhì)結(jié)為單層，中心區(qū)域?yàn)?/span>ReS₂，邊緣為ReSe₂，單個(gè)晶疇尺寸范圍可達(dá)50-100 μm。

圖1. 化學(xué)氣相沉積生長(zhǎng)單層1T' ReSe₂-ReS₂橫向異質(zhì)結(jié)材料。圖片來(lái)源：Adv. Funct. Mater

作者采用拉曼光譜和熒光光譜及拉曼成像技術(shù)研究了單層ReSe₂/ReS₂橫向異質(zhì)結(jié)內(nèi)部（ReS₂）、邊緣（ReSe₂）以及界面處的結(jié)構(gòu)特征和光學(xué)性質(zhì)（圖2）。從拉曼光譜和熒光光譜可以看出，異質(zhì)結(jié)界面區(qū)ReS₂和ReSe₂的拉曼特征峰以及熒光發(fā)射峰同時(shí)現(xiàn)出，表明界面處兩種不同材料是共存的。拉曼成像結(jié)果表明ReS₂和ReSe₂界面處沒(méi)有重疊或間隙，即內(nèi)部的ReS₂和外圍的ReSe₂是無(wú)縫連接的，且沒(méi)有合金化。

 圖2. 單層1T' ReSe₂-ReS₂橫向異質(zhì)結(jié)光譜性能研究。圖片來(lái)源：Adv. Funct. Mater

作者利用高分辨透射電鏡深入研究了這類(lèi)低晶格對(duì)稱(chēng)二維異質(zhì)結(jié)材料的結(jié)構(gòu)特征。EDX掃描分析顯示Re元素在整個(gè)區(qū)域內(nèi)均勻分布，S和Se元素分別均勻分布于異質(zhì)結(jié)界面的兩側(cè)。高分辨STEM結(jié)果顯示所得ReS₂-ReSe₂異質(zhì)結(jié)具有高的晶格質(zhì)量和原子級(jí)尖銳的界面，這對(duì)于異質(zhì)結(jié)光電器件的載流子有效分離至關(guān)重要。

圖3. 單層1T' ReSe₂-ReS₂橫向異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)以及化學(xué)組分分析。圖片來(lái)源：Adv. Funct. Mater

作者通過(guò)深入研究所得1T' ReS₂-ReSe₂異質(zhì)結(jié)界面處的原子結(jié)構(gòu)信息，首次發(fā)現(xiàn)1T'異質(zhì)結(jié)具有三種不同的生長(zhǎng)模式，并伴隨產(chǎn)生三種不同的界面結(jié)構(gòu)。如圖4所示，當(dāng)ReSe₂沿ReS₂的邊緣進(jìn)行外延生長(zhǎng)時(shí)，二者之間b軸方向可呈0°、120°和180°的夾角，DFT理論計(jì)算得出，當(dāng)二者之間的b軸方向呈0°夾角時(shí)的異質(zhì)結(jié)形成能最小，也最易于形成。不同于只能形成一種界面結(jié)構(gòu)的2H TMD異質(zhì)結(jié)，這種多樣界面結(jié)構(gòu)的1T'異質(zhì)結(jié)在開(kāi)拓二維異質(zhì)接性質(zhì)和應(yīng)用方面具有更大的空間。

圖4. 單層1T' ReSe₂-ReS₂橫向異質(zhì)結(jié)的生長(zhǎng)模式以及形成能。圖片來(lái)源：Adv. Funct. Mater

最后，作者通過(guò)構(gòu)筑基于1T' ReS₂-ReSe₂異質(zhì)結(jié)的電學(xué)器件研究了該異質(zhì)結(jié)的電學(xué)和偏振光電特性。如圖5所示，單個(gè)ReS₂和ReSe₂晶畤的轉(zhuǎn)移曲線呈現(xiàn)出典型的n型和p型導(dǎo)電特征，在p-n結(jié)處的輸出曲線顯示出典型的整流特性。特別是，通過(guò)調(diào)控入射光偏振方向與材料晶格方向的夾角，首次在二維面內(nèi)異質(zhì)結(jié)中獲得了偏振依賴(lài)的光二極管性質(zhì)。

圖5. 單層1T' ReSe₂-ReS₂橫向異質(zhì)結(jié)的光電性質(zhì)。圖片來(lái)源：Adv. Funct. Mater

本文中作者所合成的1T' ReSe₂-ReS₂異質(zhì)結(jié)為具有本征整流特性的橫向p-n結(jié)，同時(shí)在二維層狀半導(dǎo)體中可作為偏振響應(yīng)的光電二極管，這種具有線性二色性和多樣的界面結(jié)構(gòu)的二維異質(zhì)結(jié)為開(kāi)發(fā)多功能光電子器件開(kāi)辟了新的機(jī)遇。這一成果發(fā)表在近期的Advanced Functional Materials上，文章第一作（共同）是陜西師范大學(xué)2016級(jí)碩士研究生劉東艷、日本精細(xì)陶瓷研究所洪金華博士和韓國(guó)蔚山大學(xué)王曉博士，陜西師范大學(xué)徐華副教授為該工作的通訊作者。此外，該工作得到了西北工業(yè)大學(xué)馮晴亮副教授、韓國(guó)蔚山大學(xué)丁峰教授、華中科技大學(xué)翟天佑教授、北京大學(xué)彭海琳教授、美國(guó)耶魯大學(xué)周瑜博士，陜西省能源新材料與器件重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，以及國(guó)家自然科學(xué)基金，陜西師范大學(xué)中央高?；A(chǔ)研究基金和西北工業(yè)大學(xué)中央高校基礎(chǔ)研究基金等項(xiàng)目的支持。

該論文作者為：Dongyan Liu, Jinhua Hong, Xiao Wang, Xiaobo Li, Qingliang Feng, Congwei Tan, TianyouZhai, Feng Ding, HailinPeng, and Hua Xu*

Diverse Atomically-sharp Interfaces and Linear Dichroism of 1T' ReSe₂-ReS₂ Lateral p-n Heterojunctions

Adv Functional Mater., 2018, DOI: 10.1002/adfm.201804696