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四川大學(xué)袁立華/馮文/李曉偉/蔡益民Angew:基于大環(huán)化合物的超分子策略實現(xiàn)COF的可切換后功能化

來源:化學(xué)加APP      2025-07-03
導(dǎo)讀:近日,四川大學(xué)袁立華/馮文/李曉偉/蔡益民利用超分子主客體作用實現(xiàn)大環(huán)芳烴COF材料的非共價可切換后修飾及應(yīng)用。作為概念驗證,以柱[5]芳烴COF為主體材料,向其中引入離子型客體分子,實現(xiàn)了裂變產(chǎn)物碘單質(zhì)(I2)的高效捕獲。采用同一種COF平臺,將客體替換為有機配體分子又可分別實現(xiàn)核素Pd2+或Hg2+的選擇性吸附分離。移除客體后可實現(xiàn)COF框架的回收,并進一步連續(xù)性地引入不同客體分子用于其它應(yīng)用當(dāng)中。

正文

針對傳統(tǒng)共價有機框架材料后修飾方法反應(yīng)類型有限、原料合成繁瑣以及COF合成條件篩選耗時等問題,本工作提出一種基于大環(huán)芳烴的超分子策略用于COF的非共價可切換后修飾及應(yīng)用。作為概念驗證,以柱[5]芳烴為大環(huán)芳烴代表,構(gòu)筑了一種柱[5]芳烴COF平臺用以容納不同的功能型客體分子用于不同的應(yīng)用(圖1)。

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圖1. 大環(huán)芳烴COF用于非共價可切換的后功能化設(shè)計

首先利用一系列離子型客體分子實現(xiàn)了裂變產(chǎn)物碘單質(zhì)(I2)的高效捕獲,最優(yōu)條件下吸附容量達(dá)到5.52 g/g,為大環(huán)芳烴共價有機聚合物中的最高值(圖2)。此外,在25oC和75 oC條件下碘吸附容量分別達(dá)到4.08 g/g和4.97 g/g。將客體分子替換為不同的有機配體,又能分別實現(xiàn)模擬高放廢液中Pd2+離子和復(fù)雜環(huán)境中Hg2+離子的選擇性吸附分離(圖3)。移除客體后可實現(xiàn)COF材料的回收與功能切換,并循環(huán)用于負(fù)載不同客體從而連續(xù)性地用于其它場景。

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圖2. 離子型客體負(fù)載的柱[5]芳烴COF用于碘單質(zhì)捕獲

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圖3. 有機配體負(fù)載的柱[5]芳烴COF用于選擇性金屬吸附與功能切換

論文通訊作者為四川大學(xué)袁立華/馮文/李曉偉/蔡益民,第一作者為碩士研究生胡連城。該工作得到國家自然科學(xué)基金和中央高?;A(chǔ)研究基金的資助。

文獻(xiàn)詳情:

A Macrocycle-Based Supramolecular Strategy for Interchangeable Screwdriver-Like On-Demand Post-Functionalization of Covalent Organic Framework 
Liancheng Hu,  Yimin Cai,  Xuwen Guo,  Li Wang,  Yongjie Jiang,  Xiaowei Li,  Ning Liu,  Wen Feng,  Lihua Yuan 
Angew. Chem. Int. Ed. 2025
https://doi.org/10.1002/anie.202510534
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