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氫能作為重要的清潔能源

被廣泛認(rèn)為是未來(lái)全球能源體系重要支柱

其生產(chǎn)方式直接影響全球碳中和目標(biāo)的實(shí)現(xiàn)

高效、穩(wěn)定、低成本的氫能生產(chǎn)

已成為能源科技發(fā)展的關(guān)鍵挑戰(zhàn)

北京大學(xué)馬丁教授團(tuán)隊(duì)及合作者聚焦制氫技術(shù)

分別于2月13日及14日

在Nature和Science上

發(fā)表兩項(xiàng)重磅研究成果

這位兩刊“雙料”科學(xué)家團(tuán)隊(duì)

為清潔能源領(lǐng)域帶來(lái)突破性進(jìn)展

北京大學(xué)馬丁教授團(tuán)隊(duì)及合作者此次發(fā)表的兩項(xiàng)成果連續(xù)兩天被刊發(fā)在國(guó)際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊，足見其影響深遠(yuǎn)。盡管兩項(xiàng)研究都旨在優(yōu)化制氫反應(yīng)，但二者側(cè)重點(diǎn)和實(shí)現(xiàn)路徑卻大有不同。

研究團(tuán)隊(duì)在《Nature》雜志發(fā)表的研究成果題為“Shielding Pt/γ-Mo₂N by Inert Nano-overlays Enables Stable H₂ Production”，聚焦催化劑穩(wěn)定性，延續(xù)了馬丁教授此前在甲醇和水重整制氫方面的研究，創(chuàng)新性地引入稀土元素對(duì)催化劑進(jìn)行改造，開發(fā)出了一種全新且泛用的高活性產(chǎn)氫催化劑穩(wěn)定策略。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)稀土元素存在于催化劑表面并保護(hù)住催化劑的“非界面活性位”時(shí)，催化劑的壽命得到了大幅提升。具體而言，催化劑中每個(gè)Pt原子可以產(chǎn)生1500萬(wàn)個(gè)氫分子，這一“轉(zhuǎn)換數(shù)”整整超過了此前報(bào)道的最高記錄一個(gè)數(shù)量級(jí)。這一歷史性突破為高效、穩(wěn)定的制氫技術(shù)提供了全新思路。

研究團(tuán)隊(duì)在《Science》雜志發(fā)表的題為“Thermal catalytic reforming for hydrogen production with zero CO₂ emission”的研究成果則聚焦于乙醇和水分子重整的零碳排放制氫路徑。團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種高效的Pt-Ir/α-MoC界面催化劑，不僅實(shí)現(xiàn)了水分子和乙醇分子的同時(shí)活化，還成功避免了乙醇分子C-C鍵的斷裂。這意味著，除了目標(biāo)產(chǎn)物氫氣外，反應(yīng)還能生成高附加值的乙酸，同時(shí)整個(gè)過程實(shí)現(xiàn)了零CO₂排放。這一重大成果為零碳排放的工業(yè)制氫奠定了堅(jiān)實(shí)的科學(xué)基礎(chǔ)。

催化技術(shù)猶如現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)的心臟，全球超過80%的工業(yè)化學(xué)品生產(chǎn)依賴催化過程。作為催化反應(yīng)的核心，催化劑的活性和選擇性決定了反應(yīng)速率和目標(biāo)產(chǎn)物的收率，是衡量新型催化劑性能的重要指標(biāo)。然而，實(shí)際工業(yè)應(yīng)用中，僅具備高活性、高選擇性遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠——催化劑的穩(wěn)定性直接影響生產(chǎn)的持續(xù)性和經(jīng)濟(jì)性。催化劑兼具高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性才是決定其能否真正實(shí)現(xiàn)大規(guī)模應(yīng)用的根本。

在催化研究中，“高活性與高穩(wěn)定性難以兼得”一直是科學(xué)家面臨的核心挑戰(zhàn)之一。許多高活性催化劑雖然能大幅提升催化反應(yīng)效率，但是在反應(yīng)過程中容易發(fā)生結(jié)構(gòu)退化、活性中心流失，最終加速失效。在甲醇-水重整（MSR）產(chǎn)氫這一關(guān)鍵反應(yīng)體系中，上述問題尤為突出。該團(tuán)隊(duì)此前研究發(fā)現(xiàn)，貴金屬鉑、金等和碳化鉬（α-MoC）等活性載體構(gòu)建的界面催化體系，在較低的溫度下能夠高效制氫，展現(xiàn)出超高活性和選擇性。然而，由于這類活性載體在水環(huán)境中極易被氧化，催化中心的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性受到嚴(yán)重制約，最終導(dǎo)致催化劑快速失效，成為限制其工業(yè)化應(yīng)用的主要瓶頸。如何在保持高活性的同時(shí)顯著提升催化劑的穩(wěn)定性，成為該領(lǐng)域最具挑戰(zhàn)性的核心難題之一。

為突破催化劑穩(wěn)定性瓶頸，研究團(tuán)隊(duì)提出了一種全新的催化穩(wěn)定策略：在Pt/γ-Mo?N催化劑表面構(gòu)筑惰性稀土氧化物（例如La₂O₃）納米覆蓋層，形成納米尺度“保護(hù)盾”，覆蓋活性載體表面的冗余位點(diǎn)，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)界面催化結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)保護(hù)，大幅度提升催化劑穩(wěn)定性的同時(shí)不影響其催化活性。這一創(chuàng)新策略的核心優(yōu)勢(shì)在于：有效覆蓋γ-Mo?N表面的冗余活性位點(diǎn)，阻止其在水環(huán)境中發(fā)生深度氧化；保留界面活性位點(diǎn)，不損害催化劑的原有高活性和選擇性，確保甲醇-水重整反應(yīng)高效進(jìn)行；提高催化劑的抗失活能力，顯著延長(zhǎng)使用壽命，為長(zhǎng)期穩(wěn)定制氫提供技術(shù)保障。

圖1.Pt/La-Mo2N催化劑的結(jié)構(gòu)及產(chǎn)氫催化性能

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示，在甲醇重整制氫反應(yīng)中，該新型Pt/La-Mo?N催化劑展現(xiàn)出超過1000小時(shí)的穩(wěn)定性而未有明顯失活。更令人驚嘆的是，該催化劑仍然保持超高活性和選擇性，實(shí)現(xiàn)了超過1500萬(wàn)的超高催化轉(zhuǎn)化數(shù)（TON），創(chuàng)造了甲醇-水制氫催化反應(yīng)的最高紀(jì)錄。

研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，該策略具有良好的普適性，不僅適用于鑭（La），還可拓展至其他稀土元素（如Y、Pr、Ho），甚至適用于部分惰性非稀土元素（如Ca、Sr），展現(xiàn)出廣泛的適用性，為未來(lái)兼具“高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性”的高性能高催化劑的設(shè)計(jì)提供了全新思路。

氫能，常被視為未來(lái)清潔能源體系的核心。然而，當(dāng)前全球約96%的氫氣仍依賴化石燃料制備，每生產(chǎn)1噸氫氣通常伴隨9-12噸二氧化碳的排放，這與全球“雙碳”戰(zhàn)略目標(biāo)形成了顯著矛盾。因此，開發(fā)真正綠色、高效、低碳的制氫技術(shù)已成為全球能源轉(zhuǎn)型的關(guān)鍵課題。

近年來(lái)，生物乙醇因其可再生性（來(lái)源于農(nóng)林廢棄物）、高含氫量（13 wt%）及良好的儲(chǔ)運(yùn)安全性，成為備受關(guān)注的綠色制氫原料。然而，傳統(tǒng)的乙醇-水重整制氫技術(shù)仍存在兩大難題：首先，該過程通常需在400-600℃的高溫條件下進(jìn)行，能耗高且難以避免乙醇分子C-C鍵斷裂導(dǎo)致的CO₂排放；其次，現(xiàn)有催化劑易受到積碳和燒結(jié)失活的影響，限制了其工業(yè)化應(yīng)用，難以兼顧催化效率與長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

為解決上述挑戰(zhàn)，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院馬丁教授課題組、周繼寒研究員課題組與合作者攜手，基于馬丁教授團(tuán)隊(duì)在金屬-碳化鉬（M/α-MoC）催化劑體系十余年的研究積累，開創(chuàng)性地提出金屬-碳化鉬體系"選擇性部分重整"制氫新技術(shù)。這一技術(shù)通過原子級(jí)精準(zhǔn)設(shè)計(jì)、調(diào)控Pt/Ir雙金屬-α-MoC界面，將乙醇-水重整反應(yīng)從傳統(tǒng)的完全重整（氧化）路徑轉(zhuǎn)變?yōu)檫x擇性部分重整路徑（C₂H₅OH + H₂O → 2H₂ + CH₃COOH），在270℃溫和條件下實(shí)現(xiàn)高通量氫氣制備，同時(shí)聯(lián)產(chǎn)高值化學(xué)品（乙酸）。

此過程從反應(yīng)源頭消除了CO₂直接排放，同時(shí)將反應(yīng)物中的碳資源高選擇性地轉(zhuǎn)化為液態(tài)化學(xué)品。這一成果不僅為氫能產(chǎn)業(yè)的碳中和轉(zhuǎn)型提供了新的范式，也為生物質(zhì)資源“氫氣-化學(xué)品聯(lián)產(chǎn)”的循環(huán)經(jīng)濟(jì)模式奠定了重要基礎(chǔ)。

研究團(tuán)隊(duì)開發(fā)的新型鉑-銥雙金屬催化劑（PtIr/α-MoC），其核心創(chuàng)新在于原子尺度的界面工程。通過原子級(jí)分散的Pt和Ir物種與α-MoC載體之間的強(qiáng)相互作用，利用Ir在載體表面的優(yōu)先落位，有效促進(jìn)了Pt的分散，同時(shí)約束了Pt顆粒的生成，從而構(gòu)建高密度的界面催化活性位點(diǎn)。這一設(shè)計(jì)確保了催化劑能夠在溫和條件下高效活化乙醇-水的同時(shí)避免中間體C-C鍵的不必要斷裂，高效產(chǎn)氫的同時(shí)保持長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

催化性能評(píng)價(jià)顯示，該催化劑在270°C條件下，氫氣產(chǎn)率達(dá)到331.3毫摩爾每克催化劑每小時(shí)，乙酸選擇性高達(dá)84.5%，并且在長(zhǎng)達(dá)100小時(shí)的穩(wěn)定性測(cè)試中表現(xiàn)出優(yōu)異的抗失活能力。相比傳統(tǒng)乙醇-水重整反應(yīng)，這一新技術(shù)不僅能耗更低、更加環(huán)保，同時(shí)提供了一條綠色制備乙酸的新路徑。

研究團(tuán)隊(duì)評(píng)估發(fā)現(xiàn)，每噸乙醇可聯(lián)產(chǎn)1.3噸乙酸，而乙酸作為基礎(chǔ)化工原料，全球年需求量超過1500萬(wàn)噸，經(jīng)濟(jì)潛力十分可觀。與傳統(tǒng)石化法制乙酸相比，該新工藝可減少62%碳排放，形成“制氫-儲(chǔ)碳-產(chǎn)酸”閉環(huán)系統(tǒng)，可在醋酸纖維、醫(yī)藥中間體等領(lǐng)域形成低碳替代方案。

圖2. PtIr/α-MoC催化劑的結(jié)構(gòu)及催化性能

兩項(xiàng)成果形成技術(shù)互補(bǔ)：稀土改性催化劑，顯著提升了制氫效率和使用壽命，為大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)氫氣提供了可能；零CO₂排放制氫-聯(lián)產(chǎn)化學(xué)品技術(shù)，則開創(chuàng)了一種全新的綠色化學(xué)路徑，不僅減少了碳排放，還實(shí)現(xiàn)了資源的高效利用。

馬丁教授團(tuán)隊(duì)的兩項(xiàng)研究不僅在學(xué)術(shù)界引起了轟動(dòng)，更為清潔能源的實(shí)際應(yīng)用提供了強(qiáng)有力的支持。

作為中國(guó)頂尖高等學(xué)府，北京大學(xué)始終致力于推動(dòng)科學(xué)技術(shù)的進(jìn)步，為解決全球性挑戰(zhàn)貢獻(xiàn)智慧和力量。未來(lái)，北大科研團(tuán)隊(duì)將繼續(xù)以創(chuàng)新為驅(qū)動(dòng)，在清潔能源、環(huán)境保護(hù)、生命科學(xué)等領(lǐng)域不斷突破，助力人類向可持續(xù)發(fā)展愿景不斷邁進(jìn)。