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哈工大化工與化學(xué)學(xué)院于永生教授團(tuán)隊(duì)研發(fā)出改性高熵合金催化劑 提高能源電催化效率

來(lái)源：哈爾濱工業(yè)大學(xué)      2024-04-12
導(dǎo)讀：近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)化工與化學(xué)學(xué)院教授、城市水資源與水環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室成員于永生團(tuán)隊(duì)與北京大學(xué)郭少軍教授團(tuán)隊(duì)合作，在高熵合金能源電催化領(lǐng)域取得重要進(jìn)展，研究成果以《單原子鉬修飾的具有本征拉伸應(yīng)變的高熵合金超薄納米片增強(qiáng)電催化》（Single-atom Mo-tailored high-entropy-alloy ultrathin nanosheets withintrinsic tensile strain enhance electrocatalysis）為題，發(fā)表在《自然通訊》（Nature Communications）上。該成果通過(guò)單原子摻雜和應(yīng)變工程改變高熵合金電催化劑性能，增強(qiáng)甲醇氧化電催化效率。
直接甲醇燃料電池（DMFC）因其能量轉(zhuǎn)換率高、環(huán)境友好、運(yùn)輸方便而被公認(rèn)為是便攜式電子設(shè)備和電動(dòng)汽車的理想電源。鉑基催化劑是甲醇陽(yáng)極氧化（MOR）的常用催化劑，但由于一氧化碳（CO）等表面吸附中間體對(duì)催化劑的毒害作用嚴(yán)重阻礙了DMFC的大規(guī)模商業(yè)化。考慮到CO中毒效應(yīng)，通過(guò)進(jìn)一步促進(jìn)CO中間體的氧化或?qū)⒎磻?yīng)切換為無(wú)CO途徑來(lái)提高催化劑效率將是可取的。

研究表明，高熵合金（High Entropy Alloys, HEAs）具有隔離鉑原子的強(qiáng)大能力和廣泛可調(diào)的成分空間，是避免CO中毒和提高M(jìn)OR性能的理想材料。盡管近年來(lái)高熵合金的設(shè)計(jì)方面取得了重要進(jìn)展，但在原子水平上精確設(shè)計(jì)和優(yōu)化高熵合金以提高M(jìn)OR的活性、CO耐受性和穩(wěn)定性仍是巨大挑戰(zhàn)。
基于此，團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)合成了親氧鉬單原子修飾的鉑基高熵合金超薄納米片，顯著增強(qiáng)了MOR電氧化，其代表性的鉬單原子-鈀鉑鎳銅鋅（Mo1-PdPtNiCuZn）高熵合金納米片催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的質(zhì)量活性（每毫克鉑24.55安和每毫克鉑+鈀11.62安）和長(zhǎng)期穩(wěn)定性。團(tuán)隊(duì)通過(guò)原位光譜和理論計(jì)算研究了Mo1-PdPtNiCuZn高熵合金納米片催化劑MOR性能增強(qiáng)的機(jī)制，結(jié)果表明，親氧鉬單原子和拉伸應(yīng)變進(jìn)一步調(diào)整了高熵合金中孤立的鉑原子電子結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)關(guān)鍵反應(yīng)中間體吸附行為的優(yōu)化，從而增強(qiáng)甲酸鹽主導(dǎo)的MOR電催化。該研究創(chuàng)建了單原子修飾高熵合金的新范例，推進(jìn)了原子級(jí)精確催化位點(diǎn)的設(shè)計(jì)，為開(kāi)發(fā)耐CO的燃料電池電催化劑開(kāi)辟新途徑。
哈工大為論文第一通訊單位?；づc化學(xué)學(xué)院于永生教授、楊微微副教授，北京大學(xué)郭少軍教授為論文共同通訊作者。化工與化學(xué)學(xué)院博士生何林、邱龍宇，北京大學(xué)博士后李蒙剛為共同第一作者?；づc化學(xué)學(xué)院博士生田奮揚(yáng)、貴州大學(xué)耿碩副教授、中國(guó)科學(xué)院山西煤化所高級(jí)工程師劉葉群、中國(guó)科學(xué)院青海鹽湖研究所劉虎副教授、北京大學(xué)駱明川特聘研究員參與相關(guān)研究工作。
該研究獲國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目支持。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45874-z
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鉬單原子-鈀鉑鎳銅鋅（Mo1-PdPtNiCuZn）高熵合金納米片的形貌、結(jié)構(gòu)和組成表征
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鉬單原子-鈀鉑鎳銅鋅（Mo1-PdPtNiCuZn）高熵合金納米片的MOR性能測(cè)試
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鉬單原子-鈀鉑鎳銅鋅（Mo1-PdPtNiCuZn）高熵合金納米片上MOR反應(yīng)機(jī)制的研究


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