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金屬酶中的長(zhǎng)程電子轉(zhuǎn)移是一個(gè)生物體內(nèi)廣泛存在且重要的過程，對(duì)氧氣的還原與活化起關(guān)鍵作用。頑固多糖單加氧酶（LPMOs）是一種單銅酶，其主要催化頑固多糖的氧化裂解。纖維二糖脫氫酶（CDH）是目前研究最多的能夠?yàn)長(zhǎng)PMOs提供電子的天然的電子供體酶。盡管兩種蛋白之間的相互作用得到了廣泛的研究，兩種蛋白之間的長(zhǎng)程電子轉(zhuǎn)移過程仍然存在爭(zhēng)議。

在該工作中，課題組通過多尺度的模擬計(jì)算表明：（1）LPMO與CDH的相互作用基中在銅活性中心附近；（2）它們之間的相互作用主要是通過氫鍵相互作用，尤其是CDH（CYT）的heme b的兩個(gè)丙酸形成的氫鍵作用貢獻(xiàn)；（3）由于O2結(jié)合產(chǎn)生額外的驅(qū)動(dòng)力，有O2參與的電子轉(zhuǎn)移會(huì)比沒有O2時(shí)速率快10倍左右；（4）氧氣結(jié)合驅(qū)動(dòng)的長(zhǎng)程電子轉(zhuǎn)移過程具有自旋選擇性，四重態(tài)比二重態(tài)熱動(dòng)力學(xué)更有利。該研究不僅解釋了實(shí)驗(yàn)上氧氣的存在對(duì)CDH與LPMO之間的長(zhǎng)程電子轉(zhuǎn)移有明顯促進(jìn)的現(xiàn)象，也有助于我們深入理解金屬蛋白中自旋調(diào)控的長(zhǎng)程電子轉(zhuǎn)移過程。

該工作主要由王斌舉教授課題組博士后王展峰完成，趙儀教授及其博士生馮施施參與了論文的研究和討論。該研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金（批準(zhǔn)號(hào)：22073077、21933009、21907082）的資助和支持。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202011408

參考資料：
[1]廈門大學(xué)，金屬酶中的長(zhǎng)程電子轉(zhuǎn)移機(jī)制研究，https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/9991.htm