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配位化學的概念自1893年由Werner提出以來在化學相關領域，尤其是催化相關研究中得到了廣泛的應用。在均相催化研究中，配位化學的概念為金屬有機分子催化劑的設計、均相催化機理的研究提供了核心基礎框架。多相催化與配位化學發(fā)生過兩次結合，一次為表面科學，用以揭示金屬表面配位結構和表面吸附物種的配位結構；另一次為表面金屬有機化學，通過將金屬有機化合物錨定在金屬氧化物等載體上，利用均相催化配位化學知識，制備具有明確催化位點的非均相催化劑。近年來，隨著納米材料合成方法學和原子分辨表征技術的發(fā)展，制備具明確表界面結構的多相金屬納米模型催化劑并表征其催化表界面精細結構已不再是難題。這類實際應用條件下的模型催化劑不僅克服了單晶表面科學研究中的壓力和材料兩大鴻溝，而且可以擁有與真實催化劑相媲美或更優(yōu)的性能，為配位化學與多相催化的再次結合創(chuàng)造了難得機遇。

鄭南峰教授課題組近10年來致力于多相金屬催化材料的表界面配位化學研究。在構筑模型催化材料體系（如倒置結構的負載型金屬催化劑、有機配體修飾的超細金屬催化材料、原子級分散金屬催化劑、原子精確金屬納米團簇等）的基礎上，鄭南峰教授帶領的研究團隊通過實驗與理論計算的緊密結合，在分子、原子層次上深入研究金屬-有機、金屬-載體等復雜界面的催化構效關系，揭示催化活性位點近鄰和次近鄰配位環(huán)境對催化活性位點組成、催化反應機理及其對多相金屬催化劑活性、選擇性和穩(wěn)定性的影響要素，并用于開發(fā)兼具多相催化和均相催化優(yōu)勢的實用金屬催化劑。

其中，以原子級分散的金屬催化材料為模型體系，鄭南峰教授團隊近年重點針對多相加氫催化體系，系統(tǒng)探討金屬中心配位環(huán)境對氫氣活化、氫物種的遷移和利用等關鍵基元步驟的影響機制，在金屬-載體界面氫氣異裂加氫、溢流加氫、催化加氫反應中的堿金屬效應等方面取得系列重要進展（Science 2016, 352, 797-800; CCS Chem., 2019, 1, 207-214; Nat. Catal., 2020, DOI: 10.1038/s41929-020-0481-6; Nat. Nanotechnol., 2020, DOI: 10.1038/s41565-020-0746-x）。在深入理解表界面配位催化研究的基礎上，本綜述系統(tǒng)總結了不同基底材料（包括金屬氧化物、金屬硫化物、金屬碳化物、碳基材料以及沸石分子篩、MOF、COF、高聚物等多孔材料）負載的原子級分散金屬催化劑（包括成對出現(xiàn)的不含金屬-金屬鍵的原子級分散金屬催化劑和含有金屬-金屬鍵的簇合物）的配位結構特點以及配位環(huán)境對于催化性質(zhì)的影響等。該綜述深入剖析了原子級分散金屬催化劑的分子水平反應機制及其配位環(huán)境的重要影響，并強調(diào)了原子級分散金屬催化劑中次近鄰配位物種的影響，以及原子級分散金屬催化劑中配位結構的復雜性和結構動態(tài)變化在催化反應中的影響。

該綜述在鄭南峰教授指導下，由博士后秦瑞軒、劉錕隆和博士生吳慶遠完成。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃（項目編號：2017YFA0207302、2017YFA0207304），國家自然科學基金（項目編號：21890752、21731005、21721001）的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c00094