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廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院李劍鋒教授課題組和西班牙阿里坎特大學(xué)Juan Feliu教授課題組合作，在高指數(shù)鉑單晶界面氧還原反應(yīng)機理研究取得重要進展，相關(guān)研究以“Direct In Situ Raman Spectroscopic Evidence of Oxygen Reduction Reaction Intermediates at High-Index Pt(hkl) Surfaces” 為題發(fā)表于《美國化學(xué)會志》(J. Am. Chem. Soc. 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b12803)。

作為燃料電池最重要的陰極反應(yīng)，鉑單晶表面氧還原機理研究受到人們的長期關(guān)注，而不同原子排布結(jié)構(gòu)的鉑單晶表面對ORR反應(yīng)有著明顯的影響。相較于低指數(shù)單晶表面，高指數(shù)單晶表面往往具有不同程度的臺階和平臺原子密度，表面原子具有更低的配位數(shù)，這就使其具有更為優(yōu)異的氧還原活性。一般來說，在[011]晶軸上，更高的臺階密度往往具有更高的氧還原活性，但是具有最高臺階密度的Pt(311)晶面在酸性條件下的ORR活性卻低于Pt(211)晶面，研究者認為這可能是由于不同中間物種在這兩個晶面上吸附能的不同所導(dǎo)致的，但一直缺少這方面的直接實驗證據(jù)，特別是ORR關(guān)鍵中間物種的原位光譜證據(jù)。

在本工作中，李劍鋒教授課題組利用SHINERS技術(shù)，原位獲得高指數(shù)晶面Pt(211)和Pt(311)兩個晶面上的ORR反應(yīng)關(guān)鍵中間物種OOH和OH的直接拉曼光譜證據(jù)，并通過相應(yīng)的氘以及氧18同位素取代實驗確認譜峰指認。結(jié)合DFT理論分析，該工作認為由于OOH物種在Pt(311)表面相對較高的吸附能導(dǎo)致其ORR活性弱于Pt(211)晶面，這為設(shè)計高活性ORR催化劑的提供指導(dǎo)。

我院博士后董金超和2016級博士生蘇敏為論文的共同第一作者，碩士生李朗，博士后樂家波、Petar Radjenovic等參與論文的研究工作和討論。該研究工作得到國家自然科學(xué)基金、中國博士后科學(xué)基金、中國博士后創(chuàng)新人才支持計劃、教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心（2011-iChEM）等的資助和支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b12803